En 1999 abandonó el País Vasco para abrirse una carrera como actor en Madrid. Gracias a las series A las once en casa (donde interpreta a Coyote, el novio de una chica llamada Lucía), El grupo y Periodistas alcanzaba cierta notoriedad. La Unión de Actores le propuso para el premio de mejor actor revelación por la segunda (2000) -en la que Unax incorporaba a un ex drogradicto que debía reanudar sus vínculos familiares- y al de mejor actor secundario por la tercera (2001), año en el que optó al Fotogramas de Plata. Completó su trabajo en la tele con una aparición en Compañeros, en la que encarnó a un atracador que perece en un instituto mientras intentaba huir de la policía. En el cine debutó en Báilame el agua, para la que escribió algunas frases de guión. El primer papel importante de cine le llegaba con Volverás (2002). En ella encarnaba a un buen estudiante que, a punto de abandonar su casa, se encontraba con su hermano delincuente (Tristán Ulloa), apartándose así del buen camino, y al que trataba de ayudar a lo largo de una noche en la que alcanzaría la madurez emocional. Ese mismo año estuvo a punto de estrenar en las tablas con Equs, donde debía interpretar el mismo papel por el cual Peter Firth fue candidato al Oscar: un joven agresivo, al borde de la locura, con un gran miedo al mundo exterior -como lo fue el adolescente que encarnó en El grupo-, vencido por la timidez y la inestabilidad emocional. Finalmente la obra se suspendió. A pesar de ello esta tentativa frustrada puso de relieve el hecho de que Unax Ugalde se estaba especializando en jóvenes violentos de buen corazón, como el "Gorilo" de Héctor (Gracia Querejeta, 2004). Ese mismo año el realizador Pablo Malo -con quien ya había trabajado en un cortometraje- le ofreció protagonizar Frío sol de invierno. Dos meses del estreno de ésta última, Unax Ugalde recibía una candidatura a los Premios Goya por su interpretación en Héctor, así como una nueva mención en la Unión de Actores. Al año siguiente estrenaba Reinas, en la que se metía en la piel de un hombre a punto de casarse con su novio (Daniel Hendler) en la primera boda homosexual española y que no podía soportar a su castrante suegra, cuya perra llegaba a perder de manera deliberada fruto de la impotencia al ver una intrusa en su alrededor que le imposibilita poder llevar una vida normal, desbaratando incluso su relación sexual con su novio. En su siguiente película (Alatriste) encarnaba al hijo de un compañero de Viggo Mortensenmuerto en Flandes, en cuyo rodaje se enteró de que Daniel Brühlinterpretaría a Salvador Puig Antich, en detrimento de su propia candidatura. Íñigo, su personaje en Alatriste, era un hombre rebelde, que, a pesar de admirar al Capitán, no evita desobedecerle y actuar como mercenario, como un jugador que se endeuda: un joven idealista adverso a la Inquisición, con grandes sueños de libertad que se desvanecen. Apenas concluido su cometido en dicho filme, Unax Ugalde filmaba su tercera película internacional, si bien en esta ocasión lo hacía en una lengua que no era la suya: el inglés. Milos Forman le contrataba para encarnar al hermano de Natalie Portmanen Los fantasmas de Goya. Javier Bardem Randy Quaid, Stellan Skaarsgard, Eusebio Lázaro, Blanca Portillo, José Luis Gómez, Andrés Gertroudix y Fernando Tielve completaban el reparto. Compaginó los últimos dos rodajes con la promoción de Shooting Star que le llevó, entre otros lugares, al Festival de Berlín -donde se encontró por sorpresa al presentador Antonio Muñoz de Mesa- y en noviembre de 2005 al Festival de Sevilla. En 2006, antes del estreno de Alatriste, rodó junto a Julianne MooreSavage Grace, en el 2007 hizo su aparición como el joven Florentino Ariza en la película adaptada del libro El amor en los tiempos del colera (Love in the time of Cholera). A continuación protagonizó La buena nueva, en la que interpreta a un párroco que pasa la Guerra civil española en Alsasua y que verá horrorizado las atrocidades que se cometen en nombre de la religión. Película que protagoniza junto con Bárbara Goenagay Guillermo Toledo entre otros; la película esta dirigida por Helena Taberna.