En 1984, Jane Birkin, de gira con La Pirate de Jacques Doillon, incita a su hija a pasar el cásting de Eli Chouraqui para Paroles et musique, obteniendo así su primer papel con 13 años. El año siguiente, Jacques Doillon le ofrece algunas frases en La Tentation d'Isabelle que le sirven para que se fije en ella Claude Miller, quien le da un papel en su film L'Effrontée. Esta actuación le valió un César en 1985. Trabaja luego con su padre (Charlotte For Ever en 1986) y luego con su madre (Kung Fu Master ! en 1987). En 1988, Claude Miller la llama de nuevo para su película La Petite Voleuse, guión de François Truffaut. Pero fue con Merci la vie de Bertrand Blier cuando se decide al final por ser actriz. Paradójicamente, en ese momento su carrera empieza a estancarse, a pesar de que vuelve a trabajar con Jacques Doillon enAmoureuse. La vuelve a retomar en 2001 con dos películas de su marido Ma femme est une actrice y Ils se marièrent et eurent beaucoup d'enfants y 21 gramos junto a Sean Penn Su primera interpretación aparece en el disco de Serge Gainsbourg, Love on the beat, en 1983, donde cantan el dueto Lemon incest. Un videoclip en el que aparece acostada junto a su padre, acaba de completar esta ambigüedad, las palabras evocaban "l'amour que nous ne ferons jamais ensemble" (el amor que nunca haremos juntos). En 1986, saca el álbum Charlotte for Ever en el que asumiendo una adolescencia difícil, canta canciones para provocar: Charlotte for ever, Plus doux avec moi (les deux en duo avec Serge), Élastique, Zéro pointé vers l'infini. No vuelve a cantar en 8 años hasta que se embarca en la aventura de Enfoirés, cantores de les Restos du Cœur: en 1994, en el show Les Enfoirés au grand Rex, canta Di doo dah, compuesta por sus padres, Un autre monde de Téléphone y La chanson des restos de Jean-Jacques Goldman. Vuelve en 2001 con les Restos du Cœur en 2001: L'odyssée des Enfoirés, donde entre otras canta la canción de Renaud, Manu, con Marc Lavoine, Julien Clerc y Thierry Lhermitte. En 1996, participa en la banda sonora de Love, etc.. En 2000, aparece en Music de Madonnaal principio de What it feels like for a girl, que contienen parte de lo que dijo en la película The Cement Garden. Hizo un dúo en If con Étienne Daho, en su álbum Réévolution (2003). En 2005, participó en la banda sonora de L'un reste, l'autre part, con una canción con el mismo título. En 2006 sale "5:55" en colaboración con el grupo Air, Jarvis Cocker, Nigel Godrich, Tony Allen, David Campbell y Neil Hannon de The Divine Comedy.