Simon viene de una familia de personajes muy notorios (su padre fue co-fundador de la compañía de publicidad Simon and Schuster, y su hermana Lucy es una famosa libretista de Broadway), pero Carly es conocida como una sencilla cantante y compositora que saltó a la fama a principios de los años ’70. Simon tuvo sus comienzos en el mundo de la música en los años ’60, cuando ella y su hermana actuaban bajo el nombre de “The Simon Sisters”. Pero su primer trabajo como solista no se materializó hasta 1971, cuando lanzó su álbum debut que incluía el éxitoso “That’s the Way I’ve Always Heard It Should Be”. Su segundo álbum “Anticipation” de 1971 se convirtió en disco de oro en dos años y le valió ganar el Grammy como mejor artista debutante en 1971. Continuó ganando discos de oro con el álbum de 1972 “No Secrets”, que incluía los exitosos “You’re So Vain” y “The Right Thing to Do”, y con “Top The Hotcakes” en 1974. En ese entonces, Simon se casó con el cantante y compositor James Taylor. La pareja permaneció casada hasta 1983. Simon continuó cosechando éxitos, incluídos “Playing Possum” (1975), “Another Passenger” (1976), “Boys in the Trees” (1978), “Spy” (1979) y “Come Upstairs” (1980). Pero el ritmo acelerado de vida comenzó a hacer mella en la joven cantante, y en octubre de 1980 colapsó en el escenario debido a su agotamiento. Luego de este incidente, sus conciertos se hicieron cada vez menos frecuentes. Continuó, sin embargo, lanzando álbumes, obteniendo un gran éxito con “Torch” en 1981. Durante los siguientes años, participó como artista invitada en álbumes de otros artistas, pero su carrera como solista comenzó a apagarse. “Hello Big Man” de 1983 y “Spoiled Girl” de 1985 no se vendieron bien, aunque el simple que sirvió de banda sonora para la película “Eartburn” alcanzó el disco de platino. Otro gran éxito fue con el simple lanzado en 1988 “Let the River Run”, para la película “Working Girl”. Simon lanzó un álbum de covers de pop, llamado “My Romance” en marzo de 1990, y otro álbum con canciones originales titulado “Have you Seen Me Lately?” en setiembre de ese año. También participó en la película “This is My Life” en 1992, y escribió una ópera llamada “Romulus Hunt” en 1993. Su último trabajo es "The Bedroom".